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科研进展
前沿交叉科学青岛研究院邓伟侨教授团队在共价有机框架光催化制氢方面取得新进展
作者:李真        发布时间:2022-03-18        点击数:


近日,山东大学前沿交叉科学青岛研究院-分子科学与工程研究院邓伟侨教授团队在共价有机框架光催化制氢方面取得研究进展,相关研究成果以“In Situ Photodeposition of Platinum Clusters on A Covalent Organic Framework for Photocatalytic Hydrogen Production”为题发表在国际学术期刊NatureCommunications上。山东大学为该论文的第一完成单位。

太阳能光催化分解水制氢是获得清洁氢能一条重要途径,近年来,利用多孔晶态共价有机框架作为高效的光催化剂受到研究者广泛关注。多孔共价有机框架的丰富孔道、大比表面积、可调结构组成都为光催化性能及机理研究提供模型平台。在共价有机框架光催化制氢研究中,铂纳米颗粒可作为有效的产氢助催化剂。然而,在目前研究中铂纳米颗粒的负载未经过调控,金属铂通常以大颗粒散乱分布于共价有机框架光催化剂上,这对光催化剂的高效性和经济性造成了影响。

为此,邓伟侨教授团队设计了一种在拓扑框架结构中含有特定铂负载位点的共价有机框架(PY-DHBD-COF)作为光催化剂。该共价有机框架在重复的结构单元中含有临近的羟基和亚胺键氮,研究发现,这一区域对于铂前驱体具有吸附作用,且在光催化过程中,光生电子更倾向于向该区域迁移,这使得铂助催化剂在原位光沉积过程中以铂团簇的形式超均匀分散沉积于二维共价有机框架的层表面。在光催化产氢中,超分散的铂团簇可快速接受共价有机框架结构单元中产生的光生电子,且小尺寸的铂团簇可暴露出更大的催化活性表面,因此该光催化剂在较低铂负载量时即可表现出高的光催化产氢速率(42432μmolg-1h-1, 1 wt% Pt)。本研究为从原子层次合理设计共价有机框架光催化剂提供了新的思路。

文章第一作者是前沿交叉科学青岛研究院已毕业硕士研究生李怡萌和博士后杨丽,李真助理研究员和邓伟侨教授为文章的通讯作者。本工作得到了国家重点研发计划项目、国家自然科学基金青年项目、山东省自然科学基金和山东大学未来计划基金的资助。

原文链接:https://www.nature.com/articles/s41467-022-29076-z


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